Mae gan y Llyfrgell y casgliad mwyaf o bortreadau Cymreig cyfoes mewn unrhyw sefydliad cyhoeddus. Mae’r casgliad yn cynnwys tua 15,000 o eitemau mewn cyfryngau amrywiol, a mwy na 50,000 o negatifau a ffotograffau. 

Cynrychiolir pobl amlwg ym mywyd cyhoeddus, crefydd, llenyddiaeth ac addysg.

• Mae casgliad cynrychioladol o enwogion Cymreig gan gynnwys portreadau dychmygol o dywysogion cynnar Cymru fel Owain Glyn Dŵr
• Ymhlith lluniau nodedig ceir portreadau o Hŵfa Môn gan Christopher Williams
• Nifer helaeth o luniau o David Lloyd George
• Dr Richard Price gan Benjamin West
• Portreadau o Bryn Terfel ac Archesgob Caergaint, Rowan Williams, gan David Griffiths

Mae casgliad bach ond arwyddocaol o bortreadau, neu hunanbortreadau gan arlunwyr modern Cymreig, megis Keith Andrew, Gwen ac Augustus John, David Jones, Charles Tunnicliffe a Kyffin Williams.

Mae’r arlunwyr portreadau eraill sy’n gysylltiedig â Chymru yn cynnwys Hugh Hughes, Thomas Rathmell, Wiliam Roos a Christopher Williams.

Penddelwau

Mae gan y Llyfrgell nifer o benddelwau portread, fel:

•       Syr Thomas Parry-Williams gan R L Gapper

•       Syr Clough Williams-Ellis gan Jonah Jones

•       David Lloyd George gan Michael Rizzello

•      Gerallt Lloyd Owen ac Ann Catrin Evans gan John Meirion Morris

Effemera printiedig a deunyddiau eraill

Ynghyd â'r darluniau mae'r casgliad darluniau hefyd yn cynnwys effemera printiedig o bob math. Y prif ddeunydd yw nifer sylweddol o bosteri hanesyddol a chyfoes, ond ceir hefyd docynnau, cardiau cyfarch, llyfrau lloffion, nodau llyfr, blociau argraffu a llawer mwy.